با بازي در فيلم « ناخدا خورشيد » ساخته ناصر تقوايي به سينما آمد و با دريافت سيمرغ بلورين بهتري بازيگر نقش اول مرد از پنجمين جشنواره فيلم فجر جاي خود را به عنوان يک بازيگر خوب و قابل قبول تثبيت كرد.
در دهه شصت بازيهاي ماندگاري از خود به جاي گذاشت:
در فيلمهاي كشتي آنجليكا، جستجوگر، پرده آخر توانا و قدرتمند ظاهر شد. در دهه هفتاد اما كم كار بود. بازي معركه اش در سه فيلم ماندگار آدم برفي، اعتراض و سگ كشي نشان از توانايي هاي او دارد. به شرطي كه كارگرداني حرفه اي او را هدايت كند.
دريافت سيمرغ بلورين بهتري بازيگر نقش دوم مرد از نوزدهمين جشنواره فيلم فجر آخرين تقدير از او بود.
اما داريوش ارجمند در تلويزيون يك شكست خورده به تمام معناست. داريوش ارجمند در زمينه اجرا هم توانا نشان داده است. اولين بار اجراي نشست نقد و بررسي مجموعه تلويزيوني امام علي (ع) را با مهارت هر جه تمام تر بر عهده گرفت و بعدها در يك برنامه تلويزيوني پاي ثابت اجرا شد.
داريوش ارجمند يك سخنور چيره دست نيز هست.
فيلم شناسی:
• هبوط (احمدرضا معتمدي، 1374)
• فرار مرگبار (تورج منصوري، 1374)
• هفت سنگ (عبدالرضا نواب صفوي، 1375)
• شور زندگي (فريال بهزاد، 1377)
• بسوي افتخار (مجموعه، سيروس مقدم، 1377)
• اعتراض (مسعود كيميايي، 1378)
• مسافر ري (داود ميرباقري، 1379)
• سگ كشي (بهرام بيضايي، 1379)
• پليس جوان (مجموعه، سيروس مقدم، 1380)
• زير آواز باران (رضا كريمي، 1381) • ناخدا خورشيد (ناصر تقوايي، 1365)
• پاييزان (رسول صدرعاملي، 1366)
• كشتي آنجليكا (محمدرضا بزرگ نيا، 1367)
• سفر عشق (ابوالحسن داودي، 1367)
• جستجوگر (محمد متوسلاني، 1368)
• تيغ آفتاب (مجيد جوانمرد، 1369)
• پرده آخر (واروژ كريم مسيحي، 1369)
• قرباني (رسول صدرعاملي، 1370)
• ناصرالدين شاه آكتور سينما (محسن مخملباف، 1370)
• آدم برفي (داود ميرباقري، 1373)
• زمين آسماني (محمدعلي نجفي، 1373)
